鈉離子電池因其環(huán)境友好性、成本優(yōu)勢和良好的電化學兼容性，在大規(guī)模儲能領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應用前景。然而，鈉離子電池的實際應用仍面臨兩大關(guān)鍵挑戰(zhàn)：相對較低的能量密度和潛在的安全隱患。特別是在高電壓工作條件下，電極/電解液界面會發(fā)生不可控的副反應，伴隨電解液的氧化分解，導致界面穩(wěn)定性急劇下降。這種不穩(wěn)定的界面不僅加速了電解液的持續(xù)消耗，還會引發(fā)電極材料的結(jié)構(gòu)退化，最終造成電池容量的快速衰減和循環(huán)壽命的急劇縮短。更為嚴峻的是，傳統(tǒng)碳酸酯類有機電解液固有的揮發(fā)性、易燃性等缺陷，在熱濫用、電濫用或機械濫用條件下極易引發(fā)熱失控，導致燃燒甚至爆炸等嚴重安全事故。這些技術(shù)瓶頸已成為制約鈉離子電池產(chǎn)業(yè)化發(fā)展的關(guān)鍵障礙。因此，開發(fā)具有高電壓耐受性和本征阻燃特性的新型電解液體系，對于提升鈉離子電池的安全性能和電化學穩(wěn)定性具有重要意義與價值。
針對上述問題，西安交通大學電氣學院王鵬飛教授課題組基于對陰離子-陽離子間相互作用的調(diào)控，設(shè)計了一種具有高穩(wěn)定性與高安全性的阻燃全氟電解液。當不同配位數(shù)的溶劑與鈉離子發(fā)生溶劑化作用時，有效降低了電解液的整體配位數(shù)，促進了陰離子在溶劑化結(jié)構(gòu)中的聚集，從而在電極表面構(gòu)造了陰離子衍生的富含NaF的高性能CEI界面。電化學性能測試、理論模擬計算與界面表征的結(jié)果共同證明，這種薄而穩(wěn)定的電極/電解液界面能夠有效抑制電極與電解液之間的寄生反應，增強界面穩(wěn)定性，并有利于鈉離子通過電極界面的快速傳輸。在保持出色阻燃特性的前提下，該電解液對Na0.95Ni0.4Fe0.15Mn0.3Ti0.15O2（NFMT）正極與硬碳（HC）負極均展現(xiàn)出優(yōu)異的兼容性。當使用該電解液時，NFMT正極展現(xiàn)出高達169.7mA h g-1的放電比容量，并可以在1C倍率下穩(wěn)定循環(huán)500圈。此外，NFMT//HC軟包電池在該電解液中也具有穩(wěn)定的循環(huán)性，在0.5C倍率下循環(huán)100圈后，容量保持率高達86.8%。這項工作為高安全電解液的設(shè)計提供了有效的策略，并從溶劑化結(jié)構(gòu)的角度提出了新的理論見解，對推動高安全性鈉離子電池的技術(shù)突破和商業(yè)化進程具有重要指導意義。
該研究成果以《阻燃電解液中陽離子-陰離子調(diào)控策略構(gòu)建高安全長循環(huán)鈉離子電池》（Cation–Anion Regulation Engineering in a Flame-Retardant Electrolyte toward Safe Na-Ion Batteries with Appealing Stability）為題，發(fā)表在國際頂尖學術(shù)期刊《美國化學會志》（Journal of the American Chemical Society）上。西安交通大學博士生馮意虎為本文第一作者，西安交通大學王鵬飛教授、鄭紅教授、劉夢婷助理教授，華中科技大學吉曉研究員為本文共同通訊作者。論文第一單位為西安交通大學電工材料電氣絕緣全國重點實驗室。
該研究工作得到國家自然科學基金、西安交通大學青年拔尖人才計劃、電工材料電氣絕緣全國重點實驗室、江蘇聚烽新能源科技有限公司、中國科學技術(shù)協(xié)會、陜西省“高層次人才引進計劃”以及西安交通大學思源學者等經(jīng)費資助。表征及測試工作得到西安交通大學分析測試共享中心的支持。
文章鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c18326
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